O espólio reunido resulta, na sua maioria, de trabalhos efectuados na zona do Alto Alentejo por António Dias de Deus e Luís Agostinho, funcionários da Colónia Penal de Vila Fernando. O volume e importância dos achados interessou Abel Viana, que organizou e estudou as peças e foi o responsável pela criação e organização do museu.

Podem igualmente ser vistas algumas peças que pertenceram às coleções arqueológicas reunidas por vários membros da Família Real e elementos arquitectónicos de vários períodos que foram sendo recolhidos na sequência das sucessivas obras no património edificado de Vila Viçosa e arredores.